双极电化学氧化降解水中苯胺
摘要：采用钛基氧化物涂层材料(Ti/SnO2-Sb2O5)为阳极，石墨为阴极，在含Fe2+和不含Fe2+2种电解质条件下研究了苯胺的电化学氧化降解效率和机制。结果表明，Ti/SnO2-Sb2O5阳极氧化降解有机物的电位约2.0V±0.1V，而石墨阴极还原O2生成H2O2的优化电位为-0.65V。H2O2单独作用不能氧化苯胺，当电解质中不存在Fe2+时，苯胺的降解主要依赖于阳极氧化作用；而当电解质中存在Fe2+时，阴极电Fenton氧化和阳极氧化(双极电化学氧化)均能有效降解水中苯胺，但前者作用更大。在阴极电位为-0.65V、初始pH值3.0、初始Fe2+浓度为0.5mmol·L-1条件下，处理180mg·L-1苯胺水溶液10h，COD的去除率为77.5%，去除COD的电流效率达到97.8%。该研究表明，以Ti/SnO2-Sb2O5为阳极，控制合理的阳极和阴极电位，可以实现双极电化学氧化有效降解水中有机物，并且获得较高的电流效率。
关键词：钛基涂层阳极，阳极氧化，电Fenton氧化，苯胺，降解
近年来采用电化学技术降解水中有机物已成为污水处理领域的重要研究方向。在众多研究中，关于电化学阳极氧化和阴极电Fendon氧化降解有机污染物的研究最为广泛。阴极电Fendon氧化主要采用合适的电极材料（如石墨。活性炭纤维和气体扩散电极等）利用O2在阴极还原生成H2O2，并使之与外部投加的Fe2+，发生Fendon反应，生成具有强氧化性的·OH破坏有机物；而电化学阳极氧化则利用各类阳极产生的·OH、高价态氧化物或有效氯等强氧化性物种将水中有机物降解。目前实验室研究结果表明上述2种电化学氧化技术均能有效降解水中有机物，然而从实际应用出发，阳极氧化存在电流效率低、能耗高的缺点；电Fendon氧化同样存在电流不能充分利用，且如果使用纯氧产生H2O2则成本过高的缺陷。尽管在电解系统中阳极反应和阴极反应同时发生，但目前研究主要考察工作电极的电化学反应过程，没有充分发挥对电极降解有机物的作用，析氢或析氧副反应的抑制亦不理想，因此导致电流效率不高。若能在阴极高效产生H2O2的同时控制合理的阳极电位，当介质中存在Fe2+时则可实现阴极电Fendon和阳极氧化协同降解有机物(即双极电化学氧化)，并大幅度提高电流效率。
本研究以石墨为阴极（工作电极）、Ti/SnO2-Sb2O5(对电极)为阳极，以空气为氧源，在恒电位模式下系统分析了苯胺降解的效率、相关规律和机制，力图在较高电流效率下实现双极电化学氧化降解有机污染物。
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